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北理工在铋(Bi)单原子催化剂制备及电催化CO2还原性能研究方面取得重要突破


  近日,www.134525.com-奥门巴黎人赌场-巴黎人最新官方网址材料学院张加涛课题组将无机纳米界面合成化学推进到单原子精度,与清华大学李亚栋院士、王定胜副教授团队合作,在Bi单原子催化剂精准制备及电催化CO2还原性能研究方面取得突破性进展,以“Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2 Reduction”为题,于10月5日在材料、化学领域的顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上在线发表, 2019, 10.1021/jacs.9b08259 (http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259)。

图1 Bi单原子催化剂的合成及电化学还原CO2性能

  通过电化学方法将CO2还原转化为有价值的化学品或者燃料是新能源领域的研究热点和难点。目前存在两个主要问题: 1) 过电势高; 2) 析氢反应(HER)的竞争导致产物选择性(法拉第效率, FE)低。因此设计具有优异选择性且高效的电催化剂,在低过电位下实现高FE和快速转化为清洁能源具有重要意义。单原子催化剂近些年来以其独特的电子结构和最大化的原子利用效率吸引了广泛关注。有鉴于此,张加涛研究团队与清华大学李亚栋院士团队合作,原创性热解Bi金属有机框架结构(Bi-MOF),利用原位电镜观测了Bi-MOF转化为Bi纳米颗粒、并在双氰胺分解的氨气辅助下原子化为Bi单原子的过程;利用球差校正电镜、EXAFS等单原子精度的表征手段,证明了Bi以单原子位点形式存在。研究发现该材料作为电催化剂,在低过电位(0.39 V)下,展示出高的CO法拉第效率(97%)和高活性(TOF, 5535 h-1);结合理论计算,发现单原子Bi-N4位点可有效活化CO2并利于形成CO产物的关键中间体COOH*。

  上述研究进展得到了国家自然科学基金 (NOs. 51631001, 51872030, 21890383, 51702016, 21671117, 21871159, 51501010)及北理工学术启动基金等的资助。北理工材料学院博士研究生张二欢作为共同第一作者(排名第一),北理工张加涛教授、戎宏盼副研究员和清华大学李亚栋院士、王定胜副教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。

图2 张加涛教授近2年获得的英国皇家化学会会士称号及国际获奖

  张加涛研究团队在“面向新能源、生物应用的光电功能纳米材料研究方面,近些年在半导体纳米晶的掺杂、单原子精度异质界面精准合成研究方面取得系列进展,发表了包括Angew. Chem. 2015, 2019; Nature Nanotech. 2018;Adv. Mater. 2014,2015,2016;Adv. Energy Mater. 2019;Adv. Funct. Mater. 2019;Nano Energy 2019等顶级期刊论文。近5年培养北理工优秀博士、硕士论文8名,一级学会优博1名。团队的研究成果得到了国际同行的广泛认可,张加涛教授2018年获得英国皇家化学会会士(FRSC)称号,获得中国材料联盟青年科学家奖(2018)、IUPAC(国际纯粹与应用化学联合会)杰出奖(2019)等。

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